Режиссёр доверил ему роли в фильмах «Иваново детство», «Андрей Рублёв», «Солярис», «Зеркало», «Сталкер». Среди любимых зрителями картин с участием исполнителя – «Пропавшая экспедиция», «Приключения Электроника», «Приключения Буратино», «Миллион в брачной корзине». С 1956 года Гринько – актёр Киевской киностудии художественных фильмов имени Довженко. С 1973 года – народный артист Украинской ССР.
Военная драма «Мир входящему» (1961) принесла исполнителю не только всесоюзную, но и мировую известность. В роли американского шофёра Гринько был столь органичен, что зрители посчитали его настоящим американцем. На Международном кинофестивале в Венеции картина получила «Специальный приз жюри». Николай Григорьевич создал героические образы в фильмах «Нет неизвестных солдат», «Море в огне», «Двадцать дней без войны», «Тегеран-43», «Ожидание полковника Шалыгина».